
近日,复旦大学环境科学与工程系付洪波课题组在《Environmental Science & Technology》发表题为“Molecular-Specific Aromatic Compounds Absorption Drives Divergent Radiative Forcing in High-Altitude Air and Snow over the Tibetan Plateau”的研究论文。该研究聚焦青藏高原高海拔地区大气与积雪中具有吸光性的芳香族化合物(ACs),在分子尺度上系统分析了其光学性质、辐射效应和来源特征。研究表明,即使在相对洁净的高原环境中,痕量的ACs仍具有重要的气候意义。ACs在干湿季呈现显著不同的辐射强迫特征,并可通过大气加热与雪暗化两条途径共同影响区域气候。
棕碳是有机气溶胶中的重要吸光组分,能够通过吸收太阳辐射和降低冰雪反照率影响区域气候。ACs,包括硝基酚类(NPs)、多环芳烃(PAHs)及其硝基衍生物(NPAHs)是棕碳中重要的吸光成分。然而,目前对于ACs在高原高海拔环境中的来源、光学性质及其大气和积雪辐射效应仍缺乏系统认识。青藏高原作为气候敏感区和“亚洲水塔”,同时受到区域排放和长距离输送影响,因此亟需从分子层面评估ACs对高原大气加热与积雪暗化的气候效应。
本研究以青藏高原贡嘎山为观测站点,通过全年连续采样,结合分子化学分析、光学测量与辐射传输模型(SBDART和SNICAR-ADV3),系统揭示了ACs在不同季节的组成特征、光学性质演变及其在大气与积雪中的辐射强迫效应。研究旨在为高原地区气候评估与跨境污染管控提供分子水平的科学依据。
研究显示,尽管干季ACs总浓度更高,但湿季的MAC365仍整体高于干季,表明湿季大气中残留的ACs具有更强的单位质量吸光能力。这一季节差异与水相关过程及pH条件密切相关:相较于相对湿度,湿沉降和气溶胶液态水含量(ALWC)对ACs吸光性质的影响更显著,而较高pH可能通过去质子化增强部分芳香族发色团的近紫外吸收。光学分类结果表明,NPs与PAHs在湿季主要分布在“中等吸光”(M)与“弱吸光”(W)类别,而在干季则向“极弱吸光”(VW)偏移,反映出季节性来源变化及大气老化过程对其吸光性质的共同影响。在365 nm波长下,NPs在湿季表现出最高的折射率虚部k值(0.055)和最低的单次散射反照率(SSA = 0.81),表明其吸光能力最强,PAHs次之,NPAHs则以散射为主(SSA接近0.99)。这一结果也解释了湿季各条件下NPs对辐射强迫的高贡献。

图1. ACs在(a)MAC405与吸收Ångström指数(AAE)坐标空间中的光学分类,以及(b)在k550–w(w ≈ AAE–1)坐标空间中的光学分类
敏感性分析表明,在大气直接辐射强迫模拟中,云光学厚度(COT)是最关键的控制参数,其影响明显强于云有效半径(CER),而云层高度(CLA)作用较弱;当COT从2增加至35时,直接辐射强迫增幅约为107.0%,而CER增大则使直接辐射强迫略有下降。对于积雪辐射强迫,雪粒径和雪深对反照率的影响明显强于ACs浓度本身,其中雪粒径增大和浅雪层条件均会降低雪反照率并增强短波吸收,提示雪龄等积雪物理性质在ACs积雪辐射强迫评估中不可忽视。

图2. (a)不同云参数(云光学厚度COT、云有效半径CER、云层高度CLA)条件下直接辐射强迫的敏感性分析;(b)积雪中ACs浓度对光谱反照率的影响;(c)雪粒径与(d)雪深度对光谱反照率的影响
晴空条件下,干季大气ACs的直接辐射强迫(6.8 × 10–3 W m–2)高于湿季(5.7 × 10–4 W m–2),且在有云条件下进一步增强。积雪表面ACs在干季的辐射强迫(8.6 × 10–3 W m–2)较湿季(4.6 × 10–4 W m–2)提升近19倍,表明干季长距离传输的ACs可显著加剧高原积雪暗化。日变化结果表明,ACs的大气直接辐射强迫在14:00左右达到峰值,与太阳辐射强度变化一致;积雪辐射强迫则在12:00–16:00维持较高水平,且其对太阳辐照变化的敏感性低于大气直接辐射强迫。
研究结果强调,未来高原气候变化评估与跨境污染管控需从总有机碳指标深化到具体强吸光性分子,尤其应关注干季生物质燃烧排放及其长距离输送的影响,以更精准地评估和应对高原冰冻圈的气候响应。

图3. NPs、PAHs及NPAHs在(a)湿季与(b)干季的大气直接辐射强迫,以及(c)积雪中ACs辐射强迫季节变化
论文第一作者为博士生吴欣源,通讯作者为付洪波教授,主要合作者包括美国普渡大学Alexander Laskin 教授、圣路易斯华盛顿大学Rajan K. Chakrabarty教授。本研究受国家自然科学基金(22576035、22176038、22376029、91744205、21777025)、上海市自然科学基金(22ZR1404700)及国家重点研发计划(2022YFC3701102)等资助。