近日，复旦大学环境科学与工程系陈颖军课题组在黑碳气溶胶亚类微观形貌与大气老化机制研究领域取得重要进展。相关成果以 “Physicochemical Properties and Aging Behavior of Black Carbon across Emission Sources Determined by Char and Soot Subgroups” 为题，发表于环境科学领域顶刊 Environmental Science & Technology。研究通过单颗粒尺度观测与高时间分辨燃烧实验相结合的方式，系统揭示了不同排放源中黑碳亚类在微观结构、化学组成及大气老化行为上的显著差异，并进一步指出黑碳理化性质在很大程度上受到其亚类组成——焦炭（Char）与烟炱（Soot）比例的控制，为理解黑碳气候效应的不确定性提供了新的科学视角。

随着化石燃料和生物质燃烧排放的增加，黑碳（Black Carbon, BC）已成为影响全球气候变化和区域空气质量的重要气溶胶组分。作为一种强吸光气溶胶，黑碳能够显著改变地气系统的辐射收支，并通过影响云形成和大气稳定度对气候系统产生复杂反馈。然而，尽管黑碳的气候效应已被广泛研究，其辐射强迫仍存在较大不确定性，其中一个重要原因在于传统研究往往将黑碳视为单一组分，而忽略了其内部结构和来源差异。

近年来研究表明，黑碳实际上由不同结构和生成机制的亚类组成，其中最具代表性的是焦炭（Char）与烟炱（Soot）。两者在形成温度、微观形貌、石墨化程度以及化学组成等方面很可能存在显著差异，但这些差异究竟如何且如何影响二者在大气中的演化过程仍缺乏系统研究。

针对这一科学问题，研究团队首先结合高分辨透射电子显微镜（HRTEM）以及能谱分析（EDS）等单颗粒分析技术，对来自生物质燃烧、柴油车辆排放和工业燃煤排放的黑碳颗粒进行了系统表征。结果表明，不同排放源黑碳在Char与Soot比例、颗粒结构及化学组成方面存在明显差异。例如，生物质燃烧排放的黑碳以Char为主，而柴油车辆和工业燃煤排放的黑碳则以Soot为主。相比之下，Char颗粒通常具有更大的单体粒径和更高的氧含量，而Soot颗粒则表现出更明显的石墨化结构和紧密的链状团聚形态。

为了进一步验证黑碳亚类的形貌差异与生成途径差异，研究团队开展了高时间分辨燃烧实验，实时监测燃烧过程中黑碳亚类组分与形貌的同步变化。研究发现，相对粒径较小，结构紧密的Soot在燃烧初期与末期生成，而占产物主要成分的Char，则主要在燃烧中期生成，且Char/Soot比例的变化同黑碳团聚体粒径的变化趋势响应一致。

进一步的大气老化实验表明，不同类型黑碳在氧化环境中的演化行为也存在明显差异。以Soot为主的黑碳颗粒在老化过程中更容易发生凝结增长，其团聚体尺度可显著增大，而以Char为主的颗粒结构则相对稳定，粒径变化较小。研究结果表明，黑碳在大气中的演化过程不仅与环境条件有关，也受到其内部亚类组成的强烈影响。

该研究从单颗粒尺度出发，首次系统建立了“排放源—Char/Soot组成—微观结构—大气演化行为”之间的关联关系，为理解不同来源黑碳理化性质差异提供了重要证据。研究结果表明，黑碳的许多关键环境属性，包括结构特征、化学组成以及老化行为，都与Char和Soot的相对比例密切相关。这一发现为未来在气候模式和空气质量模型中进一步细化黑碳参数化提供了重要依据。

论文第一作者为复旦大学环境科学与工程系博士生蔡珺杰，研究得到了国家自然科学基金（42192514, 423B2702, 42177086, 42477095和42407144）等项目的支持。