近日，复旦大学环境科学与工程系王梓萌教授团队联合国内外多家科研单位，在活性铁矿物调控污染物行为方面取得进展。研究成果以“Sulfidation Unlocks Dual Reductive Pathways in Uranium Immobilization by Iron Sulfide”为题，发表于Environmental Science & Technology。研究揭示，通过硫化处理调控铁硫矿物表面状态，可激活其晶格中二价铁，形成铁-硫协同的“双通道”电子传递机制，从而显著提升对铀的还原固定能力。

铀的环境迁移与毒性高度依赖其氧化态。在厌氧地下水及沉积物中，铁硫矿物（如马基诺矿）通常被视为将可溶六价铀还原为不溶四价铀的关键天然材料。以往研究多聚焦于硫组分的还原作用，而对矿物表面动态变化及其对修复过程的影响机制认识尚不清晰。

为深入解析该过程，研究团队设计制备了原始态、部分氧化态与富硫态三类马基诺矿变体，综合运用批次实验、同步辐射光谱、高分辨电镜及理论计算等手段，系统揭示了不同表面化学状态对铀还原路径的影响。

研究结果表明：

• 原始态与部分氧化态矿物主要依赖硫给电子进行单一路径还原；

• 富硫态矿物因合成过程中引入过量硫，形成层间距扩大、富含多硫化物及结构缺陷的表面结构，该特殊形貌成功激活了晶格中原本惰性的二价铁离子，使其与硫离子共同参与电子转移，形成双重还原通道。

  
  

团队通过X射线光电子能谱直接观测到富硫态矿物表面生成的三价铁氧化物，为二价铁参与电子传递提供了直接证据。硫化处理犹如打开了矿物表面的“电路开关”——在富硫态矿物中，铁与硫两条电子传递通道被同时接通，从而释放出更强的还原潜能。该研究更新了关于铁硫矿物环境行为的传统认知，阐明矿物表面化学状态与结构缺陷在调控污染物地球化学行为中的关键作用。

研究进一步指出，地下环境中铁硫矿物的自然转化（如氧化/硫化）可通过改变电子传递机制，深刻影响铀等氧化还原敏感性污染物的归宿与长期稳定性。这不仅深化了对铀生物地球化学循环的理解，也为污染场地风险评估与原位修复技术的精准设计提供了新思路：自然界中经历转化的、“不完美”的矿物，可能蕴藏着被忽视的环境修复潜能。

该工作获国家重点研发计划、国家自然科学基金及上海市科委基础科学特区计划等项目支持。中国地质大学（武汉）王焰新院士、中国地质大学（北京）董海良教授、瑞士洛桑联邦理工学院Rizlan Bernier-Latmani教授等共同作者为本研究提供了支持与指导。

论文信息：

标题：Sulfidation Unlocks Dual Reductive Pathways in Uranium Immobilization by Iron Sulfide

作者：Enyang Liu, Zezhen Pan, Xingxing Wang, Yu Chen, Shuaidi Wang, Peng Liu, Qiuyao Liu, Bin Feng, Xiaofei Wang, Mingliang Fang, Hailiang Dong, Rizlan Bernier-Latmani, Yanxin Wang, Zimeng Wang

期刊：Environmental Science & Technology

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.est.5c18167

课题组网页： zimengwang.org.cn