近日，我系陈颖军课题组同广州地球化学研究所张干教授合作Nature communication上发表了题为“Char dominates black carbon aerosol emission and its historic reduction in China” 的论文。文章提出黑碳并非是一类统一的物质，而可根据其热解温度，理化性质与源排放特征在大气中被一分为二。研究首次提出其中的Char组分是过去六十年间中国黑碳排放的主体，也将是未来减排的主要关注目标。因为这一组分主要来自低温燃烧产生，且与Soot相比更容易被减排。

       黑碳（BC）气溶胶来源于生物质和化石燃料的不完全燃烧，因其对气候、环境和人类健康的不利影响而备受关注。近几十年来，对不同行业的 BC 排放因子进行了测量，并在国家和全球范围内编制了自下而上的排放清单。然而，在当前的 BC 排放中，必须将BC区分为Char和Soot，因为二者是完全不同的物质，具有不同的物理结构、光学特性和潜在的生物毒性。

       在这项研究里，共采集并测量了420个中国境内的燃烧事件。这些燃烧事件中燃料成分组合和燃烧条件各不相同，包括用于取暖和做饭的生物质和煤等固体燃料的居民炉灶燃烧（RS）、非道路和道路汽车尾气（VE）以及工业和发电厂的燃煤锅炉排放（CB）三类。

       对源排放的实际测量结果显示，排放源的燃烧温度越低，BC的排放因子相对越高，且Char占BC排放的比例也更高。在民用炉灶燃烧中，Char贡献了超过80%的BC排放，而在机动车与非道路交通工具的尾气中，Char与Soot对BC排放的贡献基本一致。而在高温的燃煤锅炉与发电厂排放中，Char仅贡献了BC排放的30%。

图：三个排放部门中不同排放源的 BC（a）、Char（b）、Soot（c）和 char 与 Soot 之比（d）的排放因子与趋势。（黄色指住宅炉灶燃烧，红色指汽车尾气，蓝色指工业用燃煤锅炉）

       通过将最新的BC排放清单与我们研究中测量的源排放RC/S值相结合，我们重建了1960-2017年Char和Soot的历史排放清单。这段历史可分为三个不同时期：1989 年前的快速下降期（PI）、1990 年至 2000 年间的剧烈波动期（PII）和 2001 年后的缓慢下降期（PIII）。总体而言，Char在中国的BC年排放量中占主导地位，且历史上曾出现过大幅减少。中国各地若干沉积物岩心中记录的浓度也证实了中国大气中BC排放的历史趋势以及Char在BC中所占的比例。

图：各个历史时期里Char与Soot的排放与源贡献分布

       通过控制燃烧实验和优势分析模型的结合，揭示了Char和Soot在前体和副产物方面的差异。首先，与Soot相比，Char可能是由分子量更高的有机挥发物前体形成的。其次，在Char和Soot形成途径之间会产生不同的副产品或中间产物。优势分析结果证明炉温是固体燃料（RBB 和 RCC）低温燃烧的最显着影响因素，解释了 79% 的 RC/S变化，其次是燃料成分 （18%）。对于发动机技术相对较差的非道路源尾气，燃油质量和排放标准，发动机参数（负载和功率）和机油成分解释了70%和30%的RC/S变化分别。相比之下，对于具有更先进燃烧技术和更严格排放标准（如OVE）的源，排放标准或后处理技术解释了75%的RC/S变化，这掩盖了燃料成分以及Char和Soot形成途径的影响差异。

图：各影响因素对不同排放源中Char与Soot对BC贡献比例的影响

       最后，这篇文章提出了未来中国BC减排，尤其是Char减排的两个方向。其一是建议使用锅炉燃烧生物燃料和煤炭等固体燃料，而不是使用小型炉灶（包括先进的炉灶）。其二是将道路机动车的国家标准限值作为燃烧柴油和重油的非道路移动机械（如农业机械、建筑机械和船舶）的参考。这两项措施可以在2017年的基础上减排44%的BC和68%的Char排放。

       2022级博士生蔡珺杰与博士后姜鸿兴为论文共同第一作者。该项研究工作得到了一项国家自然基金重点项目与三项国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金等项目的支持。

供稿：陈颖军课题组

编辑：李博海

审核：张立武