人为源和自然源所排放的铁，在空气质量、人类健康和全球生物化学循环中发挥重要作用。大气细颗粒物 (PM2.5) 中的铁，可以催化二氧化硫和特定有机化合物的液相反应，形成硫酸盐和二次有机气溶胶。同时，铁颗粒物的沉积还能促进海洋浮游植物的初级生产力和固氮作用，影响碳地球化学循环和全球气候。此外，含铁颗粒还能通过Fenton反应诱导产生活性氧，对人体健康造成不良影响。铁所造成的环境和健康效应主要由其可溶部分所决定，即可溶铁(FeS)。然而，当前研究大多使用受体模型和同位素指纹法探究可溶铁来源，缺乏对人为源可溶铁的实验量化及溶解机制探究，制约了对大气一次可溶铁排放贡献的评估。

为填补这一空白，我系大气环境健康团队通过现场采样、实验室分析、排放清单和模型模拟，全面研究了包括工业、民用燃烧、交通尾气、刹车磨损和沙漠沙尘在内的十类源排颗粒物的可溶铁浓度及铁溶解机制，并量化其对大气一次可溶铁的贡献。揭示不完全燃烧源 (民用燃烧和交通尾气) 和工业烟羽所排放PM2.5的较高铁溶解度，强调有机络合和质子促进作用在提高铁溶解度方面的关键作用，并指出钢铁和民用燃烧是大气一次可溶铁排放的主导人为源。该成果以“Soluble iron in Source-based Anthropogenic PM2.5 predominantly from steel industry and residential combustion in China” 为题，发表于国际知名地学期刊Geophysical Research Letters。

研究团队通过对全国96个工业、27个民用燃烧、15个交通尾气、20个刹车磨损、18个沙漠沙尘样品开展化学分析和溶解实验，测定不同排放源颗粒物的铁溶解度和可溶铁含量。结果显示，不完全燃烧源所排放PM2.5的铁溶解度 (0.3-37.7%) 显著高于工业和沙尘源 (0.002-3.0%)，归因于其较高的低分子有机酸含量（图1）。有机络合作用极大促进了民用燃烧和交通尾气中铁的溶解性。经湿法脱硫装置所排放的工业烟羽呈强酸性 (pH < 3)，通过质子促进作用显著提高工业PM2.5的铁溶解度。

将可溶铁含量与排放清单、模型模拟相耦合，定量解析2019年我国大气一次可溶铁排放的源贡献及空间分布。结果表明，钢铁工业贡献可溶铁排放的49.4 ± 32.9%，为主导的一次人为源。民用燃烧贡献可溶铁排放量的28.6%，其中民用生物质占27.6 ± 27.6%，民用煤占1.0 ± 0.9%。模拟结果显示一次可溶铁排放具有明显空间差异性，且不同地区可溶铁所主导的人为源有所不同。对于中国东北和西南地区(包括四川盆地)，可溶铁主要来源于民用燃烧（57.7 ± 18.2%），对于华东地区而言，可溶铁主要由钢铁和民用燃烧所贡献，其排放量约为其他地区的4.5 ± 2.7倍。

图1：典型自然源和人为源PM2.5的铁排放特征: (a) 总铁含量和 (b) 铁溶解度。钢铁、锅炉和电厂样品的铁溶解度通过酸提取获得，其他源样品的铁溶解度通过去离子水提取获得。其他工业包括有色金属冶炼、焦化和玻璃生产；民用燃烧包括民用煤和民用生物质；交通源包括尾气和刹车磨损。

图2：2019年中国大陆 (a)总铁 (FeT) 和 (b)可溶性 (FeS) 排放空间分布以及特定来源可溶铁排放 (c-d)。配备石灰石-石膏烟气脱硫装置的钢铁烧结工艺(c)和民用燃烧(d)。

本研究揭示了人为源对可溶铁排放的贡献及其空间分布特征，并探讨了不同来源颗粒物中铁元素的溶解机制差异。研究结果不仅有助于深入理解铁的来源及其对公众健康的影响，还可进一步揭示其生物可利用性及对海洋初级生产力的作用。所构建的排放框架未来将扩展至全球尺度，并结合大气传输与沉降过程，以提升全球铁排放量化的准确性。钢铁和民用燃烧是大气可溶铁排放的主导人为源，因此建议实施区域差异化的减排策略，以控制可溶铁的一次排放。在工业排放集中区域（如华北平原和长江三角洲），需加强对湿法脱硫过程协同产生副产物的管理，以缓解工业烟羽的酸性影响。同时，在中国东北和西南等地区，应逐步推动家用固体燃料向更清洁能源转型。

论文共同第一作者为博士生崔伟与宋曦雯，通讯作者为吴菂（助理教授）和李庆（教授）。本研究得到中华人民共和国科学技术部 (2023YFC3709404)与国家自然科学基金委员会基金项目 (22406026, T2525006, U22A20405) 的资助。