过氧化氢 (H₂O₂) 是环境中的重要活性物种，主要通过光化学反应生成，H₂O₂是很多重要环境化学过程的关键影响因子。另外，H₂O₂也是最重要的100种化学品之一，其广泛应用于各个行业。微液滴在大气环境中广泛存在，近年来，研究人员发现微液滴中化学反应的速率及途径可以与体相溶液显著不同。本工作开展了微液滴中H₂O₂的光化学生成研究，对于理解环境中H₂O₂的产生及作为工业品的绿色合成都有重要意义。

       基于前期微液滴光化学反应加速的发现（Cell Reports Physical Science 3, 100917, 2022），该工作进一步发现了微液滴中光催化H₂O₂生成加速效应。系列实验结果表明微液滴表现出超高H₂O₂产率（20.6 mmol g_cat⁻¹ h⁻¹），且性能比体相反应提高两个数量级。微液滴粒径效应和钠盐影响实验指出微液滴气-液界面（AWI）对光催化H2O2生成具有重要作用。原位拉曼光谱测试实验表明，在微液滴气-液界面处，光催化反应速率更快，进一步证实了微液滴AWI对光催化反应的增强效应。除界面处充足高效的O₂获取之外，化学键振动Stark效应测试和密度泛函理论计算表明，微液滴AWI处超强电场和部分溶剂化效应可显著改善光生电荷的转移及分离，从而有助于促进光催化H₂O₂生成。该研究发现了微液滴光化学H₂O₂生成加速效应，并开辟出以简便方式提升光催化H₂O₂合成性能的有效途径，有利于光催化技术在能源、环境和绿色合成中的应用。另外，微液滴气溶胶广泛存在于大气环境中，相关实验结果对大气光化学的研究也有重要指导意义。

       研究成果以“Highly efficient photocatalytic H₂O₂ production in microdroplets: accelerated charge separation and transfer at interfaces”为题，近期发表于国际知名学术期刊Energy & Environmental Science（影响因子：39.7）。

       2018级直博生李克俭为论文第一作者。该项研究工作得到了国家自然科学基金、上海市自然科学基金和上海同济高廷耀环保基金等项目的支持。

       论文链接：https://doi.org/10.1039/D2EE03774B

供稿：张立武课题组

编辑：薛睿彬

审核：张立武