大气环境健康团队ES&T Letters:揭示固废燃烧是橡胶抗氧化剂及其醌类新污染物被忽视的大气来源

发布时间:2026-11-10  浏览次数:10


01

前言


图片

对苯二胺类抗氧化剂(PPDs)广泛用于轮胎等橡胶制品,以延缓材料老化、延长使用寿命。近年来,PPDs及其氧化衍生物(PPD-Qs)在城市径流、沉积物、灰尘和大气PM2.5中被广泛检出,引发了对其环境来源与风险的关注。已有研究主要聚焦橡胶制品生产和使用阶段的释放,尤其是交通相关轮胎磨损。然而,含有这些添加剂的废弃制品进入末端处置环节后,是否会通过燃烧向大气释放PPDs及PPD-Qs,其排放特征与贡献如何,仍缺乏系统研究。

针对这一问题,我系大气环境健康团队结合现场测量、高分辨质谱疑似筛查、靶向定量分析和排放估算,揭示了固废燃烧这一被忽视的PPDs及PPD-Qs大气排放来源,阐明了燃烧效率与排放组成的关联,并识别出露天散烧对固废燃烧相关排放的主导贡献。研究将PPDs及其醌类衍生物的来源认知由产品生产与使用阶段拓展至废弃处置阶段,为完善新污染物排放清单和识别优先控制环节提供了新的科学依据。成果以“Solid Waste Burning: An Overlooked Atmospheric Source of p-Phenylenediamine Antioxidants and Their Quinones”为题,发表于环境领域期刊Environmental Science & Technology Letters。

02

论文导读

研究团队在中国南北方多个地区开展了露天垃圾散烧和垃圾焚烧发电厂的现场测量,同时采集颗粒相和气相样品。结合超高效液相色谱-Orbitrap高分辨质谱进行疑似筛查,并以LC-MS/MS对10种目标PPDs和PPD-Qs进行靶向定量,从燃烧源头解析PPDs和PPD-Qs的排放特征。

疑似筛查共检测并注释了47种PPD相关化合物,包括18种母体PPDs、14种PPD-Qs和15种转化产物(图1)。露天散烧PM2.5中筛查出43种特征化合物,显著多于受控焚烧的27种,表明露天散烧条件下PPD相关化合物的化学多样性更高。研究基于高分辨质谱数据,结合特征碎片信息、烷基侧链中性丢失规律以及Kendrick质量亏损分析,对PPD-Qs及其同系物进行了识别与鉴定。其中,IPPD-Q、6PPD-Q、7PPD-Q和8PPD-Q等化合物表现出相差CH2单元的同系物特征,为PPD-Qs的结构解析提供了支持。 归一化高分辨质谱信号分析显示,不同燃烧方式下PPD相关化合物具有不同的相对组成特征。露天散烧PM2.5以母体PPDs信号为主,占比为78%,而受控焚烧PM2.5则以PPD-Qs信号为主,占比为59%,表明两类燃烧源的化学组成差异。

图片

图1 固废露天散烧与受控焚烧排放的

PPD相关化学特征及其组成差异

靶向定量分析进一步证实了上述差异(图2)。露天散烧以母体PPDs排放为主,其ΣPPDs浓度(11.54 μg/g PM2.5)远超ΣPPD-Qs(2.38 μg/g PM2.5);受控焚烧则呈现相反特征,ΣPPD-Qs浓度(2.50 μg/g PM2.5)高于ΣPPDs(1.54 μg/g PM2.5)。整合颗粒相和气相贡献后,按单位废物质量计算,露天散烧样品中目标 PPDs和PPD-Qs综合排放因子(2.06×105 μg/t废物)约为受控焚烧(28.25 μg/t废物)的7300倍,差异接近4个数量级。

图片

图2 两类固废燃烧源颗粒相和气相中

10种目标PPDs及PPD-Qs的组成。

研究进一步分析了不同燃烧条件下PPDs与PPD-Qs排放差异的潜在影响因素(图3)。露天散烧的平均MCE为92.6 ± 2.3%,低于受控焚烧的98.7 ± 0.9%,表明其燃烧更不充分。较低温度与不均一供氧可能限制母体PPDs的热分解和氧化消耗,使其得以保留并随烟气释放;受控焚烧较高的MCE则与更高的PPD-Qs相对丰度相对应。这些结果提示,燃烧条件可能通过影响母体化合物的残留、氧化转化及产物的进一步降解,共同塑造PPDs与PPD-Qs的排放组成。结合实测排放特征与废物处置活动水平数据,估算了2020年我国固体废物燃烧产生的10种目标PPDs及PPD-Qs的大气排放量。 结果显示,固废燃烧产生的目标PPDs及PPD-Qs年排放量约为0.69吨(95%CI:0.3—1.5吨),其中露天散烧是主要贡献来源。

图片

图3 固废露天散烧与受控焚烧的排放特征示意图(a)及

2020年中国目标PPDs和PPD-Qs排放估算(b)。

该研究首次通过现场测量提供了固体废物燃烧过程中PPDs 和PPD-Qs 排放特征的实测证据,系统揭示了露天散烧与受控焚烧在化合物多样性、浓度水平和排放因子方面的显著差异。研究成果为完善新污染物排放清单、进一步认识固废处置环节中污染物环境行为提供科学依据。

论文第一作者为硕士生陈梓樱,通讯作者为吴菂(助理教授)和李庆(教授),合作者包括我系王彦婷、尹佳、陈秀、李孟阳、王欢韬、顾是、陈建民(教授),西安市环科院李顺姬、西安交通大学徐红梅(教授)。本研究工作得到国家自然科学基金委员会基金项目(T2525006和22406026)和中华人民共和国科学技术部(2023YFC3709404)的支持。

03

论文信息

Chen, Z.; Wu, D.; et al. Solid Waste Burning: An Overlooked Atmospheric Source of p-Phenylenediamine Antioxidants and Their Quinones. Environmental Science & Technology Letters, 2026, 13, 1390–1396.