近日，我系王珊珊副教授、周斌教授课题组与西班牙国家研究委员会Alfonso Saiz-Lopez教授团队合作在《国家科学评论》（National Science Review）上发表了题为“Typhoon- and pollution-driven enhancement of reactive bromine in the mid-latitude marine boundary layer”的论文。该论文揭示了台风天气和空气污染对中纬度海洋边界层中活性溴含量的显著影响，为此前被低估的活性溴在大气化学、区域空气污染和全球气候变化中的作用带来了新的见解。复旦大学环境科学与工程系王珊珊副教授和西班牙国家研究委员会/香港理工大学/山东大学的李沁怡博士为第一作者，复旦大学环境科学与工程系周斌教授和西班牙国家研究委员会的Alfonso Saiz-Lopez教授为通讯作者。

       活性溴化学是大气中的关键过程，它在消耗臭氧层、影响HOx和NOx气体平衡以及促进各种大气成分的转化中起着重要作用。传统上认为海洋大气中活性溴的主要来源是海洋表面直接排放的溴代烃和海盐气溶胶（SSA）活化释放的无机溴。

       复旦大学环境科学与工程系的研究团队使用自主研发的多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）技术，于2018年夏季在中国东海的花鸟岛观测了活性溴及其他活性成分的大气浓度水平。观测期间研究人员记录到了前所未有的高浓度氧化溴（BrO），这是表征活性溴的一个关键指标。研究发现，白天平均浓度为9.7±4.2 pptv，受台风影响时峰值浓度可达26 pptv，台风期间的风速增加放大了SSA的排放，进而通过SSA的脱溴显著增强了大气中的活性溴（图1和图2a）。BrO与叶绿素-a（Chl-a）浓度之间的正相关关系表明海洋生源排放是溴的有机来源（图2b）。此外，研究团队还发现在高NOx条件下BrO浓度会有所升高，表明存在由大气污染引起的SSA释放溴的机制。通过箱模式模拟，揭示了NOx在控制BrO水平中的竞争作用：一方面，NO2与BrO发生反应，直接降低BrO浓度；另一方面，NOx可增加硝酸盐浓度及其光解，从而加快SSA的活化，进一步释放无机溴，间接增强了BrO水平（图2c）。

图 1. 不同大气环境下活性溴的来源及溴化学机制示意图

图2. BrO浓度与风速、气溶胶消光系数（AEC）、NO₂和Chl-a在不同大气环境下的水平特征及相互之间的关系（REP：典型海洋环境；PT：台风过境后；POL：人为污染情形）

       研究团队结合观测约束的一维模型（THAMO）模拟，发现溴化学是花鸟岛O3消耗总量的第二大贡献成因（33.2%），仅次于NO滴定效果（55.8%）（图3a）。这表明如果不考虑溴化学作用，可能会忽视我国沿海区域臭氧消耗的一个重要途径。此外，大气化学传输模式模拟结果表明，大气中溴含量的增加可以降低中国东海的臭氧浓度，但同时会增加陆地沿岸地区的臭氧浓度，对沿海空气质量和大气氧化能力造成显著且复杂影响（图3b）。北半球存在频繁的气旋活动，而以往研究中并没有考虑气旋活动对海洋溴化学的增强作用，溴化学在区域和全球环境的作用可能被低估。

图3. 2018年7月17日至31日期间溴化学对臭氧的影响

       这项研究发现了类似于“极地溴爆炸”的现象，即极地气旋活动通过自催化化学反应促进了活性溴的释放。此前的研究在极地地区已经观察到这一点，但本研究扩展了对活性溴的来源和影响的理解，包括台风等极地以外气旋的影响。本研究通过强调自然天气现象与人为污染之间的复杂相互作用，强调了在预测大气条件和制定环境政策时，需要综合考虑这些因素。该研究不仅推进了我们对大气科学的了解，也呼吁在未来的气候和空气质量策略中整合极端天气事件和空气污染相互作用。

       研究合作者包括环境系张艳教授、博士生张瑞峰（已毕业）、张三保、薛睿彬、朱健、靳琛基，以及来自香港理工大学、印度热带气象研究所、美国科罗拉多大学、清华大学深圳国际研究生院、西班牙巴塞罗那自治大学、阿根廷国家科学与技术研究理事会等研究团队。研究工作得到了国家重点研发计划（2022YFC3700303, 2022YFC3700300）、国家自然科学基金（41775113）、欧盟地平线项目（ERC-2016- COG 726349 CLIMAHAL）和香港研究资助局（T24-504/17-N）等项目的支持。

论文链接：

https://doi.org/10.1093/nsr/nwae074

供稿：王珊珊、周斌课题组

编辑：李博海

审核：张立武