大气颗粒物并不是性质均一的污染物。来自不同燃料和燃烧条件产生的燃烧源颗粒物具有差异显著的粒径、形貌、化学组成和毒性效应，而且在排放进入大气后，还会经历复杂的老化过程，迅速改变其理化性质和环境健康效应。因此，仅回答“排放了多少”已经难以满足当前大气污染研究和精准治理的需求，更需要回答三个相互关联的问题：污染物从哪里来？排放源的理化性质有何特点？大气老化中如何演变？

围绕这一系列科学问题，团队长期聚焦燃烧源新鲜排放和大气老化实验测量，逐步形成了由源排放颗粒物的微物理性质与化学成分谱的精细化表征到大气老化过程的演变，最终面向呼吸暴露健康风险评估的研究体系，将传统以颗粒物质量浓度为核心的研究推进到对来源、结构、粒径、环境和健康效应的多维解析。  

黑碳（BC）是典型的燃烧源颗粒物，也是影响气候、空气质量和人体健康的超级污染物。传统研究通常将BC作为一个整体，但不同燃料和燃烧条件形成的BC实际上具有明显的内部异质性。团队围绕焦碳（Char）和烟炱（Soot）开展系统研究，通过热光分析、透射电子显微镜和分子结构表征等方法，从排放行为、单颗粒形貌、纳米结构和化学组成等多个层面建立了两类BC的实体化证据链。研究发现，焦炭主要富集于生物质和民用煤等固体燃料的低温燃烧源，烟炱则在柴油机尾气和工业锅炉等高温燃烧源；焦炭具有更大的初级粒径和团聚体、相对疏松的结构以及较高的表面含氧程度，烟炱则以细小、紧密连接的链状团聚体为典型特征。黑碳亚类的理化性质差异与燃烧生成路径密切相关，由此建立了燃烧条件—生成路径—亚类组成—物理化学结构—环境功能的完整认知链。基于不同亚类的源排放特征，团队还重构了我国1960-2017年BC亚类的历史排放清单（图1），为传统BC排放清单由总量表征向精细的亚类表征拓展提供了基础数据，也为深入研究BC的环境、气候和健康效应及其控制减排提供了科学依据。

颗粒物质量浓度降低并不意味着健康风险的同步下降。团队针对生物质和民用煤燃烧源和道路柴油车、非道路机械、船舶等移动源开展测量，建立了高粒径分辨率的化学成分谱，发现随着燃烧条件优化（包括燃烧温度升高、排放标准和油品质量提升等），颗粒物排放总量显著降低，但超细颗粒物（粒径≤100 nm）的排放占比不降反升，且包含更为丰富的高毒性物种（如高环PAHs，图2），因而具有更高的呼吸暴露风险和健康危害潜势。

结合呼吸道沉积模型估算，发现在相同暴露条件下，儿童的颗粒相PAHs呼吸沉积量高于成人，且超细颗粒结合高环PAHs等污染物进入肺泡的风险更高（图3）。初步建立了从排放、粒径、化学、毒性到呼吸暴露的完整风险评价路径。

此外，源排放颗粒物进入大气后会发生快速的化学转化。利用氧化流动反应器模拟大气光化学老化过程，发现母体多环芳烃总体上随老化降低，但部分高毒性的含氧多环芳烃会增加并向更细粒径重新分配，即大气老化可能导致超细颗粒和毒性潜势不降反升趋势（图4）。这说明，大气老化并不一定持续降低颗粒物风险，而可能改变不同粒径和化学组分所承担的健康风险。

这些研究表明，燃烧源健康风险评价不能只停留在排放端，也不能仅以PM_2.5质量减排量判断治理成效。未来应更加关注颗粒物从新鲜排放到大气老化，再到人体呼吸沉积全过程中的粒径、组成和毒性变化。从污染防控角度，未来燃烧源管理应在继续降低PM_2.5排放的基础上，加强对超细颗粒及其携带高毒性组分的监测和风险评价，同时考虑大气老化对颗粒物暴露特征的改变。对于移动源和生物质燃烧等重要燃烧源，可将超细颗粒、毒性组分及老化后的健康风险作为传统颗粒物质量指标的重要补充，为更加健康导向的排放标准制定和精准污染控制提供科学依据。

对于二次气溶胶，仅有源排放信息同样不足。氨、氮氧化物和二氧化硫进入大气后会经历复杂转化，团队进一步利用氮、氧、硫和碳等多同位素技术，对污染来源与形成过程进行同步约束。一方面，建立典型排放源源谱，补充源端基础数据，例如构建多类排放源有机胺组分源谱；另一方面，研究NH₃→NH₄⁺、NOₓ→NO₃⁻和SO₂→SO₄²⁻过程中的同位素分馏，将稳定同位素由单纯的“来源标签”拓展为同时识别来源、形成路径和转化过程的工具（图5）。

这种“源—转化过程—受体”的全过程约束，有助于降低传统源解析中因忽略大气化学过程造成的不确定性，并进一步服务于排放清单修正、污染控制策略优化以及新型含氮污染物的精准治理。

未来5-10年，大气颗粒物研究将进一步从浓度和总量监测转向来源、结构、转化和效应的全过程定量。一方面，需要继续完善典型燃烧源的粒径谱、化学组成谱、同位素指纹和BC亚类排放因子，建立更加精细的源端数据库；另一方面，需要通过实验室模拟、外场高时间分辨观测、单颗粒分析和数值模型，明确颗粒物初始结构如何影响其后续氧化、凝结、混合状态及环境寿命，并最终控制光学效应和健康风险。

团队将进一步推动不同研究链条的交叉融合，把源排放、微观结构、大气老化、呼吸沉积和环境效应连接起来，并将微观机制转化为可用于排放清单、空气质量模型、气候模型和健康风险评价的关键参数。最终目标，是推动大气颗粒物研究由控制多少污染物进一步走向识别并优先控制哪些颗粒、哪些来源和哪些转化过程，为更加精准的大气污染治理和健康风险防控提供科学基础。