
前言
三十而立,薪火赓续。自建系以来,复旦大学环境科学与工程系始终锚定国家生态文明建设重大战略需求,一代代复旦环境人笃志求索、孜孜不怠,以实际行动服务美丽中国建设。
01 导言:追踪城市大气颗粒物的二次来源
大气新粒子生成是指大气气态分子经过团簇形成、粒径增长,最终形成纳米颗粒物的过程。该过程不仅显著贡献大气颗粒物数量,影响区域空气质量;还贡献了全球约一半的云凝结核数量,影响云的形成,间接影响全球气候。
新粒子形成的关键是约1纳米尺寸的分子团簇,其浓度低、寿命短、组成复杂,常规仪器难以捕捉。城市中已有颗粒物还会清除成核前体物及团簇,抑制新粒子生成;但观测显示,我国污染城市仍频繁发生大气新粒子生成,并具有较快的形成和生长速度。传统理论尚无法完整解释该现象。
围绕团簇由哪些分子组成、如何快速生长及其如何影响空气污染等问题,王琳团队建立了涵盖前体物测量、团簇识别、颗粒物生长过程解析和环境效应评估的研究体系,推动大气新粒子研究由现象观测走向分子机制解析。
02 标志性学术成果解析
突破一:【探明成核机制】
首次在城市大气中揭示硫酸-二甲胺-水成核机制
2013至2014年,团队在复旦大学邯郸校区开展了长期连续外场观测,在我国特大城市上海大气中观测到小于3纳米大气粒子的爆发过程,并获得其形成和增长速率,为研究污染环境下的新粒子形成机制奠定了观测基础。在此基础上,团队利用多种先进的质谱设备,首次在上海城市大气中直接识别了硫酸双分子簇和硫酸-二甲胺分子簇,并结合瑞士CLOUD烟雾箱实验的模拟结果,证实了硫酸-二甲胺-水成核机制可用来解释上海城市大气新粒子的形成。相关成果发表于Science期刊,后续研究表明该机制在欧洲和印度等城市环境中也具有适用性。

图1 新粒子形成及增长机理示意图
突破二:【创新检测技术】
建立成核前体物和纳米团簇的测量体系
针对成核前体物浓度低、标准物质缺乏和质谱响应差异显著等问题,团队建立了气态硫酸、有机胺、高氧化态有机物等物质的质谱标定方法,并且发展了基于半数解离电压(dV50)的化学电离质谱灵敏度半定量预测方法。
针对纳米团簇粒径与化学组成难以同步测量的难题,团队研制大气团簇粒径-成分协同在线分析系统,通过自主研发的单极荷电、粒径解析和质谱检测,同步获得团簇的粒径分布与化学组成,为研究大气成核过程中中性团簇的形成和演化提供新的测量技术。

图2 大气团簇粒径-成分协同在线分析系统实物图
突破三:【拓展粒子生长理论】
建立有机物挥发性参数化方法,解析纳米颗粒初始生长
针对有机物挥发性难以准确量化的问题,团队开发气溶胶热脱附方法,建立了低挥发性有机物的挥发性参数化新方法,提高了其挥发性预测精度。该参数化方法有望应用于模式,评估大气中低挥发性有机物的气-粒分配过程,量化其对二次有机气溶胶的贡献。
团队进一步搭建纳米颗粒冷凝增长流动管,研究清洁和污染条件下的小于10 nm颗粒的生长。该方法通过实测含氧有机物的浓度和化学组成,并结合挥发度参数化方法评估其对纳米颗粒物生长速率的理论贡献,与实测纳米颗粒物的增长速率进行对比,从而能够更准确地量化含氧有机物的凝结贡献。研究还表明,仅考虑分子簇碰并和有机物物理凝结不能完全解释外场实测增长速率,说明气-粒界面非均相反应也可能促进纳米颗粒生长。

图3 气态有机物气-粒分配示意图
03 科研成果的转化与社会效应
服务城市大气复合污染治理和“美丽中国”建设
团队围绕城市大气新粒子生成,识别关键前体物、解析成核机制,并建立新粒子对大气颗粒物质量贡献的评估方法,系统解析了城市大气二次粒子的形成过程和环境效应,服务于城市大气复合污染治理。同时,研究提升了对持续减排背景下二次颗粒物污染形成机制的认识,为美丽中国建设和“十五五”时期大气污染防治与空气质量持续改善提供科学支撑。
推动高端仪器国产化
面向产业需求,团队自主研发大气团簇粒径-成分协同在线分析系统,实现纳米团簇粒径与化学组成的同步测量,突破国外高端仪器的技术封锁,推动大气监测仪器国产化和产业化发展。
04 前瞻:从“平面”走向“立体”
目前,大气新粒子观测多集中在近地面,但新粒子形成也可能在边界层不同高度发生并传输至地面,进而影响近地面空气质量。边界层中上部环境条件与近地面不同,其成核关键前体物、形成机制及对近地面颗粒物污染的贡献,仍缺乏系统认知,制约了城市大气二次颗粒物的溯源和精准防治策略的制定。
在未来的研究中,团队将结合近地面、边界层中上部和走航观测,建立多高度立体观测体系;并通过实验室模拟,研究不同气压、温湿度及前体物对新粒子形成和生长的影响;并结合理论计算建立团簇数据库,解析不同前体物的协同与竞争关系。研究有望揭示边界层不同高度的新粒子形成机制,为制定城市大气二次污染防治方案提供更为详尽的科学依据。
05 团队介绍
王琳教授导学团队成立于2011年,长期从事大气化学与气溶胶化学研究,重点关注大气新粒子生成与生长、挥发性有机物氧化机制及大气非均相反应等。团队现有姚磊、蔡润龙2名青年研究员,已培养博士10名、硕士15名,在校生20余名。团队坚持“因材施教、以德育人、严谨治学”,注重科研能力、科学思维与学术品格的协同培养。毕业生已进入国内外高校、科研院所、基层单位、金融机构及高新科技企业工作,其中2人次入选国家级青年人才计划,1人次创办学科相关企业并实现科创版上市。团队先后主持基金委杰出青年科学基金项目、基金委重点项目、基金委国家重大科研仪器研制(自由申请)项目、国家重大科技专项项目、国家重点研发计划项目等;王琳教授已发表论文170余篇,被引10000余次,相关成果获得国内外同行广泛关注和认可。